Experimental Study on NOx Emission Characteristics of Pulverized Coal Oxygen-enriched Staged Combustion
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摘要: 开发煤粉高效清洁燃烧技术是实现“双碳”目标的有效途径之一。该文利用两段式高温滴管炉,研究煤粉高温富氧分级燃烧条件下NOx排放的规律。结果表明:二次风量过大或过小均不利于抑制NO的生成,并且二次风氧气浓度和二次风量对NOx的排放规律存在交互影响;NOx排放浓度最低对应的最佳二次风氧气浓度随二次风量氧气系数的增加而减小。当二次风量氧气系数为0.4~0.5且二次风氧气浓度为30%~70%时,存在多组工况NOx排放浓度满足超低排放要求,并且此时飞灰含碳量均低于8%。高温富氧分级燃烧能实现煤粉高效燃烧的同时直接实现NOx的超低排放。Abstract: The development of new ultra-low NOx pulverized coal combustion technology is one of the effective approaches to achieving the goal of carbon peak and carbon neutrality. In this paper, a two-stage high temperature dropper furnace is used to study the NOx emission of fractional combustion of pulverized coal under the condition of high temperatures and oxygen-enriched. The experimental results show that either too large or too small secondary air volume is not conducive to suppressing NO generation, and there is an interactive effect of secondary air oxygen concentration and secondary air volume on NOx emission; and the optimal secondary air oxygen concentration corresponding to the lowest NOx emission concentration decreases with the increase of the secondary air volume oxygen factor. When the secondary air volume oxygen factor is 0.4~0.5 and the secondary air oxygen concentration is 30%~70%, there are several groups of working conditions where the NOx emission concentration meets the ultra-low emission requirements, and the carbon content of fly ash is less than 8% at this time. High-temperature oxygen-rich graded combustion can achieve high efficiency combustion of pulverized coal while directly achieving ultra-low NOx emissions.
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0. 引言
2021年,我国煤炭消费总量为29.3亿吨标煤,占能源消费总量的56.0%,煤炭燃烧利用量占煤炭消费总量的80%以上[1]。煤燃烧会产生大量SO2、NOx和烟尘等大气污染物,其中NOx会造成光化学烟雾、温室效应、雾霾和臭氧层空洞等大气污染[2]。我国燃煤锅炉主要通过低氮燃烧技术结合烟气脱硝技术实现NOx超低排放的要求,该技术存在燃烧效率低、投资及运行成本高、催化剂中毒等问题[3]。为满足NOx超低排放的需求,易出现喷氨过量造成氨逃逸,从而引发空预器换热面出现灰分堆积和板结,导致空预器堵塞严重,机组高负荷时出力不足,能量损失大[3-5]。
为应对上述问题,近年来开发了煤粉预热低NOx燃烧技术[6]、煤粉无焰燃烧技术[7]、富氧燃烧技术[8]等新型低氮燃烧技术。欧阳子区等[9-10]研究表明煤粉流化床低温预热耦合无焰燃烧能有效抑制NOx的形成,燃用无烟煤时NOx初始排放浓度低至103mg/m3(@6%O2),燃用气化细灰时NOx初始排放浓度低至86mg/m3(@6%O2)。王帅等[11]研究表明提高煤粉预热区温度和延长预热区停留时间,可促进煤中氮N2转化,进一步抑制燃料型NOx的形成。张海等[7]通过煤粉浓缩预热低NOx燃烧器实现了煤粉无焰燃烧的工业应用,燃用无烟煤时NOx排放减少50%。米建春等[12-13]对煤粉无焰燃烧进行了一系列模拟和实验研究,结果表明无焰燃烧不仅可以抑制燃料型NOx和热力型NOx形成,还能使锅炉的整体能效提高30%以上。
富氧燃烧提高能源效率的同时还能进一步减少污染物的排放,主要包括O2/N2和O2/CO2两种富氧气氛。O2/CO2富氧燃烧是采用烟气再循环的整体富氧燃烧技术,烟气中CO2体积分数在80%以上,是最具前景的CO2富集捕捉技术之一。当O2/CO2气氛中氧分压为27%时,水冷壁的传热量与空气燃烧的传热量相似[14]。我国应城35MW富氧燃烧工业示范项目NOx的排放浓度大约是常规空气燃烧的1.54~1.83倍,但NOx排放量仅为空气燃烧的0.38倍[15]。O2/N2局部富氧燃烧技术介于常规空气燃烧和O2/CO2富氧燃烧之间,O2/N2富氧燃烧投资和运行成本较低,更加适合于中小型燃煤锅炉的NOx控制,广泛应用于冶金、玻璃等工业生产中[16-17]。Daood等[18-19]研究表明在O2/N2富氧分级燃烧条件下,NO排放量低于常规空气分级燃烧,并且煤粉的燃尽率也更高。
节能减排是实现我国“双碳”目标的主要途径之一,开发高效清洁的煤粉燃烧技术尤为重要。富氧分级燃烧不仅能提高煤粉燃烧效率,而且可以增加煤粉在还原性气氛下的停留时间,从而降低NOx的初始排放浓度[19]。本文基于两段式高温滴管炉实验平台,研究主燃区温度为1400℃时,二次风过量氧气系数和二次风氧气浓度对NOx排放的影响规律,此外还考察了主燃区氧气浓度和空气分级系数对煤粉燃烧效率的影响规律。
1. 实验部分
1.1 实验物料
实验采用的燃料为神府烟煤,为保证微量给粉器供料误差在±0.5%以内,实验前将其置于50℃的干燥箱中干燥6h。干燥后煤粉的元素分析和工业分析结果如表 1所示,粒径分析如图 1所示。煤粉挥发分为32.24%,氮元素的质量分数为0.82%,平均粒径为28.2μm。
工业分析/% 元素分析/% 发热量/(MJ/Kg) Var FCar Aar Mar Car Har Oar Nar Sar Qnet, ar 32.24 57.88 5.7 4.17 72.98 4.12 11.88 0.82 0.32 24.85 1.2 实验设备
两段式滴管炉实验平台由滴管炉主体、温控系统、给气系统、给料系统、取样分析系统和水循环系统六部分组成,如图 2所示。
滴管炉主体由上段炉体和下段炉体两部分组成,两段炉体用密封法兰和金属波纹管进行连接。滴管炉上段炉体使用内径为50mm、长为2200mm的刚玉管,采用碳硅棒元件进行加热,最高可加热至1600℃,并有大于1200mm的恒温区。滴管炉下段炉体使用内径为100mm、长为1830mm的不锈钢管,采用电阻丝加热,最高可加热至1000℃,并且有大于900mm的恒温区。实验平台所用的给料系统是由供料器和一次风组成,其中供料器采用日本Sankyo制造的微量给粉器,煤粉供料速度为3.1g/min,供料误差在±0.004g;一次风携带煤粉进入滴管炉,本文一次风总量为1L/min。实验平台给气系统由二次风和三次风组成,二次风在上段刚玉管的顶端径向给入,用于主燃区煤粉的助燃;三次风在滴管炉下段顶端径向给入,为滴管炉下段的燃尽风。取样分析系统由旋风分离器和烟气分析仪组成,采用MGA6 Plus便携式红外烟气分析仪,对烟气中的NO、NO2、N2O、O2、SO2、CO、CO2等组分浓度进行在线测量,NO、NO2和N2O的测量误差均为±2ppm,O2测量误差为±0.2%。
1.3 实验工况
由于二次风采用不同氧气浓度O2/N2的混合气,本文用实际氧气流量和理论完全燃烧所需要的氧气流量的比值表征氧气量与燃料量的配比关系,即过量氧气系数,本实验所有工况条件下总过量氧气系数均为1.1。一次风和三次风采用标准空气,氧气浓度为21%,一次风量均定为1L/min,一次风过量氧气系数(α1)为0.06。本文设置了多组工况研究二次风氧气浓度和过量氧气系数对NOx生成规律的影响,所有工况中主燃区温度为1400℃,燃尽区温度为900℃,工况变量为二次风过量氧气系数(α2)和二次风氧气浓度(c2),具体实验工况参数如表 2所示。
供料速率/(g/min) 理论氧气流量/(L/min) 二次风过量氧气系数 二次风氧气浓度/% 3.1 4.69 0.3、0.4、0.45、0.5、0.55、0.6、1.04 15、21、30、35、40、45、50、60、100 1.4 数据处理方法
由于本文最高温度为1400℃,煤粉燃烧过程中产生的热力型NOx和快速型NOx均可忽略不计,因此本文只考虑燃料型NOx[20-21]。并且烟气中的NOx主要以NO的形式存在,通过烟气中NO排放量计算煤中氮向NOx的转化率,通过NO排放浓度(mg/MJ)表征不同富氧工况下NOx排放的绝对量。在常规空气燃烧条件下,当烟气中NOx排放浓度达到超低排放50mg/m3(@6%O2)时,α=1.4且cgas=6%,按式(1)—(5)计算得到NO排放浓度为13.2mg/MJ,富氧条件下NO排放浓度与该值进行对比,判断NOx排放量是否满足超低排放要求[9-10]。
c=αα2/c2+(α−α2)/c0 (1) V1=V2=22.4αm(Car12+Har4+Sar32−Oar32)/c (2) NOx=4622.421−621−cgasNO测 (3) ηNO=NO22.4mV2Nar14104 (4) NO排放浓度=ηNONar3014106/Qnet, ar (5) 式中:c为整体折算氧气浓度,%;c0为空气中氧气浓度,%;cgas为烟气中氧气浓度;m为供料量,g/min;V1为实际进气量,L/min;V2为实际烟气量,L/min;NO测为烟气分析仪测得的NO排放浓度,ppm; ηNO为煤中N氧化生成NO的比例即NO转化率,%。NO排放浓度为NO折算后的绝对排放浓度,mg/MJ;
2. 实验结果及分析
2.1 未分级条件下NO排放规律
煤粉燃烧过程中HCN、NH3和HNCO等挥发分N被氧化形成挥发分NOx,焦炭N被氧化形成焦炭NOx,同时NH3、HCN、CH4、CO、煤焦等都将烟气中的NOx还原成N2。燃料型NOx是煤中N氧化和NOx还原两个反应竞争的结果,即使在未分级条件下也有大量燃料N通过“氧化–还原”最终转化为N2[22-24]。
图 3为未分级条件下,二次风氧气浓度对NO的排放规律的影响。二次风氧气浓度从15%升高到100%,烟气中NO的排放浓度呈线性递增,从191.7mg/MJ升至261.4mg/MJ,NO排放浓度升高69.7mg/MJ;NO转化率随着二次风氧气浓度升高而增大,NO转化率从27.1%升至37.0%,NO转化率增加了9.9%。在氧化性气氛中增加氧气浓度会促进燃料N向NO的转化,从而提高烟气中NO的排放浓度[19, 25]。
2.2 二次风过量氧气系数对NO排放浓度的影响
煤热解阶段部分燃料N会随挥发分的析出以NH3、HCN和HNCO等形式析出,焦炭表面的HCN和NH3能在火焰峰面处被氧化生成NO,也能将火焰峰面扩散进来的NO还原成N2,燃烧气氛中的氧气浓度对燃料N转化有很大影响[19, 22]。在强还原性条件下,焦炭可以通过自身的还原性直接还原NOx,还能为NH3、CO等还原NOx提供反应表面,并且耦合还原能力高于各自的还原能力[26-27]。空气分级燃烧可有效抑制煤粉燃烧初期挥发分NOx的形成,尤其对高挥发分的褐煤和烟煤[28-29]。主燃区局部富氧不仅可以提高煤粉燃烧强度,促进煤粉燃烧,同时还能加速O2的消耗,进一步扩大还原性区间,延长煤粉在还原性区的停留时间[19]。本文研究二次风过量氧气系数对煤粉NO排放浓度的影响,NO排放浓度随二次风过量氧气系数的变化如图 4所示。
实验结果表明,在不同二次风氧气浓度下均存在一个最佳的二次风过量氧气系数区间,二次风过量氧气系数过大或过小均不利于减少NOx的排放。二次风过量氧气系数过大时,主燃区处于弱氧化性气氛,不利于挥发分NO的还原;当二次风过量氧气系数较小时,不利于煤粉燃尽,并且大量焦炭NOx在燃尽区中生成,导致烟气中NO排放浓度提高[30-31]。未分级时,NO排放浓度都高于191.7mg/MJ,并且NO排放浓度随二次风氧气浓度的升高而升高;而α2=0.3~0.6时,NO排放浓度随二次风过量氧气系数的增加呈先缓慢降低后缓慢升高的趋势,NO排放浓度均低于55.8mg/MJ。随着二次风氧气浓度增加,NOx排放浓度最低时对应的二次风过量氧气系数逐渐减小,二次风氧气浓度从21%增加到100%时,最佳二次风过量氧气系数从0.55减至0.4。
当c2=21%时,二次风过量氧气系数0.55附近,NO排放浓度达到最低值,这与文献[21]的研究结论一致。NO排放浓度最低值为18.8mg/MJ,并未达到超低排放要求(13.2mg/MJ),但NO转化率仅为2.65%,低氮效果显著。这主要是由于煤粉气流在还原性区间的停留时间较长,导致挥发分N的被充分转化成N2,并且高温强还原性气氛也能促进焦炭N释放并转换成N2[28-29]。
相较于常规空气分级燃烧,富氧分级燃烧能进一步降低NO排放浓度,并且部分工况条件下NO排放量满足超低排放要求,主要是由于提高二次风氧气浓度能加速氧的消耗扩大还原性区间,并且烟气流速降低也延长了烟气在还原性区间的停留时间,促进烟气中NOx的还原[27, 31]。当c2=30%且α2=0.5时,NO排放浓度为11.5mg/MJ;当c2=50%且α2=0.4时,NO排放浓度为12.7mg/MJ,均能满足NOx超低排放。
2.3 二次风氧气浓度对NO排放浓度的影响
二次风氧气浓度对NO排放的影响与主燃区过量氧气系数有关,当二次风过量氧气系数较低时,主燃区整体处于强还原性气氛,提高二次风氧气浓度能进一步减低NOx的排放[32];当二次风过量氧气系数过高时,主燃区整体处于弱氧化性气氛,提高二次风氧气浓度会促进NO的生成[27, 31]。孙锐[33]等研究表明氧气浓度增加导致CO2和H2O浓度升高,焦炭气化作用增强,有利于煤中N的释放和NOx的还原。本实验研究煤粉富氧分级燃烧条件下,二次风氧气浓度对NO排放浓度的影响,实验结果如图 5所示。
可知,当α2=0.3时,NO排放浓度随二次风氧气浓度的升高而减小,二次风氧气浓度从15%增加到100%时,NO排放浓度从45.2mg/MJ降至21.6mg/MJ,NO排放浓度降低52.2%。当α2=0.4、0.5时,NO排放浓度均随二次风氧气浓度升高呈现先减小后增大的趋势,NO排放浓度最低对应的二次风氧气浓度值随二次风过量氧气系数的增加呈减小的趋势。α2=0.4对应的最佳二次风氧气浓度为60%左右,并且此时NO排放浓度为11.5mg/MJ;α2=0.5时,二次风氧气浓度在30%~45%,NO排放浓度均低于13.2mg/MJ,NO排放浓度满足NO超低排放需求,最佳二次风氧气浓度为40%左右,此时NO排放浓度为9.5mg/MJ。当α2=0.6时,NO排放浓度随二次风氧气浓度的升高而增大,提高二次风氧气会促进NO的生成,浓度二次风氧气浓度从15%增加到100%,NO排放浓度从25.0mg/MJ增至55.8mg/MJ,NO排放浓度增幅达到123%。
2.4 NO2和N2O的排放规律
烟气中的NO2主要由NO进一步氧化形成,烟气中NO浓度能直接影响NO2的排放浓度,同时温度、氧气浓度等也会影响NO向NO2的转化,本文通过NO2/NOx的比值表征NO进一步氧化的难易程度,即NO2占比。煤粉燃烧过程中NO2生成途径包括以下3个路径:
O2+2NO→2NO2 (6) O+NO→C()+NO2 (7) O+C(O)→C()+NO2 (8) 式中:C()为活性碳位点;C(O)、C(NO)为焦炭表面碳氧化合物和碳氮化合物。其中反应式(6)是NO2生成的主要路径,提高主燃区温度能抑制式(6)的进行[22, 34]。
图 6为相同二次风系数条件下,二次风氧气浓度对NO2排放浓度和NO2占比的影响规律。在未分级条件下,NO2排放浓度和NO2占比均随二次风氧气浓度的升高而增大,当二次风氧气浓度从15%增加到100%时,NO2排放浓度从1.6mg/MJ增加至12.3mg/MJ,NO2占比从0.3%增加至2.3%。主要是由于在未分级条件下,二次风氧气浓度升高不仅可以促进燃料N氧化形成NO,还能促进NO进一步氧化形成NO2。在分级条件下(α2 < 0.6),NO2的排放浓度均低于0.2mg/MJ,NO2占比均低于0.3%,NO2的排放可以忽略不计。主要是由于在高温还原性条件下,焦炭表面C(O)和C(NO)都极易脱附形成CO和NO,从而抑制NO异相的氧化形成NO2,反应式(6)—(8)都很难发生[22]。
煤粉燃烧烟气中N2O主要来源于NO的还原反应,N2O的形成包括以下3个反应路径:
NH+NO→N2O+H (9) NCO+NO→N2O+CO (10) NO+C(NO)→C(O)+N2O (11) 本文通过N2O/NOx的比值表征NO还原形成N2O的难易程度,即N2O占比。在低温条件下C(NO)经脱附反应是煤中N氧化的速控步,大量C(NO)富集在焦炭表面,通过式(11)促进N2O的生成,并且焦炭在低温条件下对N2O的还原能力较弱,最终导致烟气中N2O的浓度较高[35]。随着温度升高,反应式(10)是均相还原NO形成N2O的主要反应,但当温度过高时,式(10)受阻,并且N2O的分解速率加快,N2O的生成量减少[22]。
图 7为相同二次风氧气浓度条件下,二次风过量氧气系数对N2O排放浓度和N2O占比的变化规律。N2O排放浓度随二次风过量氧气系数的增加呈先下降后升高的趋势,主要是由于二次风过量氧气系数过低时,烟气中的NO易进一步还原形成N2O,导致烟气中N2O排放浓度偏高;当二次风过量氧气系数过高时,烟气中NO的浓度过高也会导致N2O的排放浓度偏高。
由图 7(a)可知,当α2=0.4~0.6时,N2O的排放浓度都相对较低,并且提高二次风氧气浓度能进一步降低N2O的排放浓度。在未分级条件下,N2O排放浓度和N2O占比受二次风氧气浓度变化的影响较小,N2O排放浓度在(2.6±0.1)mg/MJ,N2O占比均低于0.7%。在分级条件下,N2O排放浓度和N2O占比均随二次风氧气浓度的升高而降低,并且随二次风过量氧气系数减小,二次风氧气浓度变化对N2O排放的影响增大。
2.5 煤粉燃烧效率
煤粉燃烧效率主要由烟气中未完全燃烧的可燃气体和飞灰中未燃尽的碳决定。本文所有工况条件下,CO的排放体积浓度的均低于0.05%,烟气中未完全燃烧的可燃气体可忽略不计,仅考虑飞灰含碳量对煤粉燃烧效率的影响。
图 8为相同二次风氧气浓度条件下,飞灰含碳量随二次风过量氧气系数的变化规律。飞灰含碳量随二次风过量氧气系数的增加而不断减少,同时提高二次风氧气浓度也能提高煤粉燃烧效率。α2=0.3时,飞灰含碳量均高于12.9%,提高氧气浓度能提高煤粉燃烧效率,二次风氧气浓度从21%升高至50%,飞灰含碳量从27.8%降至12.9%,飞灰含碳量依旧很高,这与车德福[36]等的研究结论一致。当二次风过量氧气系数大于0.4时,不同工况下飞灰含碳量均低于8%,煤粉燃烧效率较高。
3. 结论
本文主要研究了神府烟煤高温富氧燃烧条件下,二次风过量氧气系数和二次风氧气浓度等因素对NOx排放的影响。主要结论如下:
1)高温富氧分级燃烧能实现煤粉高效燃烧的同时直接实现NOx的超低排放。当α2=0.5且c2=40%时,NO排放浓度仅为9.5mg/MJ,飞灰含碳量远低于8%。
2)二次风过量氧气系数和二次风氧气浓度对NO生成存在交互影响。在不同的二次风氧气浓度下,均存在一个最佳二次风过量氧气系数区间,最佳二次风过量氧气系数随二次风氧气浓度的升高而减小。在不同二次风过量氧气系数下,同样存在一个最佳二次风氧气浓度区间,该区间随二次风过量氧气系数的增加而降低。
3)高温富氧分级燃烧条件下,不同二次风氧气浓度下NO2排放浓度均低于0.2mg/MJ,可以忽略不计。N2O的排放浓度随二次风过量氧气系数的升高先降低后升高,增大二次风过量氧气系数或提高二次风氧气浓度均能抑制N2O生成。
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表 1 煤粉的元素分析和工业分析
Table 1 Proximate and ultimate analyses of the pulverized coal
工业分析/% 元素分析/% 发热量/(MJ/Kg) Var FCar Aar Mar Car Har Oar Nar Sar Qnet, ar 32.24 57.88 5.7 4.17 72.98 4.12 11.88 0.82 0.32 24.85 表 2 实验工况
Table 2 Boundry conditions
供料速率/(g/min) 理论氧气流量/(L/min) 二次风过量氧气系数 二次风氧气浓度/% 3.1 4.69 0.3、0.4、0.45、0.5、0.55、0.6、1.04 15、21、30、35、40、45、50、60、100 -
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