Ajuste de los sitios ácidos del catalizador de paladio para mejorar su capacidad de ruptura de enlaces C-H y mejorar la actividad de combustión completa del metano mediante metales de transición
El metano, como uno de los principales contaminantes atmosféricos, representa un gran desafío para su oxidación catalítica en condiciones moderadas debido a su estable estructura molecular tetraédrica. El objetivo de este estudio es mejorar el rendimiento de la oxidación catalítica del metano introduciendo sitios ácidos en catalizadores de paladio mediante la modificación con metales de transición (Cr, Mo, W). Los catalizadores se caracterizaron a fondo utilizando varios métodos de caracterización como XRD, Raman, H_2-TPR, NH_3-TPD para estudiar sitios vacantes de oxígeno, acidez y propiedades de oxidación-reducción. Los resultados mostraron que la modificación con metales de transición aumentó significativamente los sitios ácidos del paladio, y los catalizadores PdMo modificados presentaban un mayor número de sitios ácidos; los catalizadores PdMo modificados con molibdeno mostraron mejores propiedades de oxidación-reducción, mientras que los catalizadores PdCr y PdW mostraron una ligera disminución en la actividad de oxidación-reducción. Los resultados de la reacción de oxidación del metano mostraron que el catalizador PdMo con sitios ácidos moderados presentaba la mejor actividad de oxidación del metano, su temperatura T90 disminuyó aproximadamente en 150°C en comparación con el catalizador de paladio, y mostró una reacción más estable. Sin embargo, los catalizadores PdCr y PdW con un menor o mayor número de sitios ácidos mostraron una menor actividad de oxidación del metano, lo que indica que tanto el número de sitios ácidos como las propiedades de oxidación-reducción determinan conjuntamente su actividad en la oxidación del metano. Esta conclusión proporcionará ideas para el diseño de catalizadores eficientes y altamente efectivos para la oxidación completa del metano a bajas temperaturas.
关键词
Metano; Catalizador de paladio; Metales de transición; Sitios ácidos; Propiedades de oxidación-reducción