【Цель】Технология непосредственного захвата воздуха (direct air capture, DAC) на основе твердых аминовых сорбентов является гибко разворачиваемой технологией с отрицательным углеродным следом и имеет важное значение для достижения целей двойного углерода в нашей стране. В данной работе исследуется микроскопический механизм реакции аминовых молекул с углекислым газом, а также определяются закономерности воздействия различных факторов на процесс адсорбции CO₂. 【Методы】 С помощью квантово-механического моделирования исследован микроскопический механизм реакции аминовых молекул с CO₂, определены пути реакции; рассчитано распределение энергии адсорбции различных аминовых модификаторов на реакционных центрах с CO₂, количественно охарактеризованы энергетические изменения реакции адсорбции CO₂, подробно проанализирован кооперативный механизм регуляции электронной природы функциональных групп и пространственного блока на адсорбцию CO₂; исследовано конкурентное адсорбционное поведение CO₂ с N₂ и H_2O, проанализировано влияние различных факторов на селективность адсорбции. 【Результаты】 Реакция аминовых молекул с CO₂ следует амфотерному ионному механизму: амин сначала реагирует с CO₂, образуя амфотерный ионный промежуточный продукт с положительным и отрицательным зарядом, затем через реакцию депротонирования образуются карбоксильные или другие формы продуктов; без аминовых молекул или других вспомогательных условий энергия активации реакции моноэтаноламина (MEA) с CO₂ достигает 147.18 кДж/моль, при дополнительной помощи MEA в переносе протонов энергия активации снижается до 21.86 кДж/моль, с помощью молекул воды энергия активации снижается до 54.50 кДж/моль; линейная структура снижает стерическое замедление и увеличивает количество химических адсорбционных центров, поэтому проявляет наилучшие характеристики реакции с CO₂; хотя на интерфейсе MEA и CO₂ не образуются химические связи, между ними существует сильное взаимодействие Ван-дер-Ваальса. 【Заключение】 Результаты исследования могут обеспечить теоретическую поддержку для аминового модифицирования сорбентов DAC и повышения их адсорбционных свойств.

непосредственный захват воздуха;амин-модифицированная смола;адсорбция;квантово-механическое моделирование