Регулирование кислотных сайтов палладиевого катализатора металлическими переходными металлами для повышения его способности к разрыву связи C-H и улучшения активности полного сгорания метана
Метан, как один из главных загрязнителей атмосферы, представляет собой огромное вызов на пути к его каталитическому окислению при умеренных условиях из-за устойчивой четырехгранной молекулярной структуры. Цель данной работы заключается в повышении каталитической активности окисления метана путем внесения кислотных сайтов в палладиевые катализаторы посредством модификации переходными металлами (Cr, Mo, W). Катализаторы были тщательно исследованы с использованием различных методов характеризации, таких как XRD, Raman, H_2-TPR, NH_3-TPD, для изучения кислотных сайтов, кислотности и окислительно-восстановительных свойств. Результаты показали, что модификация переходными металлами значительно увеличила кислотные сайты палладия, а палладиевые катализаторы PdM имели большее количество кислотных сайтов. Катализаторы PdMo, модифицированные молибденом, проявили лучшие окислительно-восстановительные свойства, в то время как катализаторы PdCr и PdW показали небольшое снижение окислительно-восстановительной активности. Результаты реакции окисления метана показали, что катализатор PdMo с умеренными кислотными сайтами проявляет наилучшую активность окисления метана, его температура T90 снизилась приблизительно на 150 ℃ по сравнению с палладиевым катализатором, и он продемонстрировал более стабильную реакцию. Тем не менее, катализаторы PdCr и PdW с небольшим или большим количеством кислотных сайтов показали низкую активность окисления метана, что свидетельствует о том, что количество кислотных сайтов и окислительно-восстановительные свойства катализатора совместно определяют его активность в окислении метана. Данный вывод предоставляет план для создания эффективных и высокоэффективных катализаторов для каталитического кислородного окисления метана при низкой температуре.
关键词
Метан; Палладиевый катализатор; Металлические переходные металлы; Кислотные сайты; Окислительно-восстановительные свойства