【目的】固体アミン吸着剤を基盤とした直接空気回収（direct air capture、DAC）技術は、柔軟な展開が可能なネガティブカーボン技術であり、我が国の「ダブルカーボン」目標の達成に重要な意義を持つ。本稿はアミン分子と二酸化炭素の微視的反応機構を探究し、様々な影響要因がCO₂吸着プロセスに与える作用規則を明確化することを目的とする。【方法】量子力学シミュレーションによりアミン分子とCO₂の微視的反応機構を探究し、その反応経路を明確にした。異なるアミン修飾剤とCO₂反応活性部位の吸着エネルギー分布を計算し、CO₂吸着反応のエネルギー変化を定量的に特徴付けた。官能基の電子特性と立体障害効果がCO₂吸着に及ぼす協調的な調節機構を深く分析した。CO₂とN₂、H_2Oの競合吸着挙動を探究し、様々な要因が吸着選択性に及ぼす影響を分析した。【結果】アミン分子とCO₂の反応は両性イオン機構に従い、アミンがまずCO₂と反応して正負の電荷を持つ両性イオン中間体を生成し、その後脱プロトン反応を経てカルボキシル基または他の形態の生成物を生成する。アミン分子やその他の補助条件がない場合、モノエタノールアミン（monoethanolamine、MEA）とCO₂の反応エネルギー障壁は147.18 kJ/molに達し、追加のMEAがプロトン移動を支援した場合、反応エネルギー障壁は21.86 kJ/molに低下し、水分子が補助する場合は54.50 kJ/molに低下する。直鎖構造は立体障害効果を緩和し、化学吸着部位を増加させるため、CO₂との反応性能向上において最も優れている。MEAとCO₂界面の相互作用は化学結合を形成しないものの、両者は依然として強いファンデルワールス力の相互作用が存在する。【結論】本研究結果はDAC吸着剤のアミン修飾改質および吸着性能向上に理論的支援を提供することができる。

直接空気回収;アミン修飾樹脂;吸着;量子力学シミュレーション