【目的】化学ループ水素製造用酸素担体の反応活性を向上させること。 【方法】ゾル-ゲル法を用いてCe修飾NiCe_xFe2-xO4酸素担体を調製し、化学ループ水分解水素製造反応に適用した。Ce添加量が酸素担体の物理化学的性質および化学ループ水素製造性能に及ぼす影響を検討した。 【結果】Ce添加量の変化は酸素担体の結晶相組成、H2還元温度、化学ループ水素生成率に顕著な影響を与えた。x≥0.06で酸素担体中にCeO2の結晶相が出現し始めた。xの増加に伴い、酸素担体中の3つのH2還元ピークは徐々に低温域に移動し、Ceのドーピングが還元反応温度を低下させ、酸素担体の反応活性を向上させたことを示す。酸素担体の化学ループ水素生成性能は増加後に低下の傾向を示し、x=0.2で水素生成率が最大の260 mL/gに達した。循環回数の増加に伴い、NiCe_xFe2-xO4の水素生成率は徐々に低下し、第1循環から第5循環で水素生成率が260 mL/gから64 mL/gに低下した。循環後の酸素担体のH2還元ピークは高温側に移動し、反応前後の結晶相組成に変化はなく、顕著な焼結が発生した。 【結論】CeによるNiFe_2O4酸素担体の改質は酸素担体の反応活性を著しく向上させ、化学ループ水素製造用高反応活性酸素担体の調製に新たな知見を提供する。

化学ループ;水素製造;酸素担体;反応活性;水分解