過渡金属が酸性部位を調節してパラジウム触媒のC-H結合切断能力を向上させ、メタンの完全燃焼性能を高める

XIA Lianghui ,  

WANG Jingjing ,  

JIAN Yanfei ,  

LIU Yujie ,  

HE Chi ,  

摘要

メタンは主要な大気汚染物質の1つであり、安定した四面体分子構造を持つため、温和な条件下での触媒酸化除去に巨大な挑戦をもたらす。過渡金属(Cr、Mo、W)を導入し、Pdベース触媒の酸性部位を改良し、C-H結合の切断を促進することで、メタンの触媒酸化性能を向上させることを目指している。XRD、ラマン、H_2-TPR、NH_3-TPDなど、さまざまな特性解析手法を用いて、触媒の酸素空間、酸性および酸化還元特性を系統的に調査した。その結果次のようになった:過渡金属の改質によりPd触媒の酸性部位が大幅に増加し、過渡金属改質のPdM触媒はより多くの酸素空間を持っている。Mo改質PdMo触媒はより優れた酸化還元特性を示し、CrおよびW改質PdCrおよびPdW触媒の酸化還元特性はやや低下する。メタン酸化反応の結果、適切な酸性部位を持つPdMo触媒は最も優れたメタン酸化性能を持ち、T90温度がPd触媒より約150℃低下し、より良好な反応安定性を示した。一方、多くまたは少ない酸性部位を持つPdCrおよびPdW触媒は低いメタン酸化活性を示し、触媒の酸性部位の数および酸化還元特性が共にメタン酸化性能を決定することが示された。 この結論は、メタンの完全な酸化を目指す低温高効率触媒の設計と製造のアイディアを提供する。

关键词

メタン; パラジウム触媒; 過渡金属; 酸性部位; 酸化還元特性

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