Réglage des sites acides du catalyseur palladium pour améliorer sa capacité de rupture des liaisons C-H et améliorer l'activité de combustion complète du méthane à l'aide de métaux de transition

XIA Lianghui ,  

WANG Jingjing ,  

JIAN Yanfei ,  

LIU Yujie ,  

HE Chi ,  

摘要

Le méthane, en tant que l'un des principaux polluants de l'atmosphère, représente un énorme défi pour son oxydation catalytique dans des conditions modérées en raison de sa structure moléculaire en tétraèdre stable. L'objectif de cette étude est d'améliorer la performance de l'oxydation catalytique du méthane en introduisant des sites acides dans des catalyseurs à base de palladium par la modification des métaux de transition (Cr, Mo, W). Les catalyseurs ont été caractérisés de manière approfondie à l'aide de diverses méthodes de caractérisation telles que XRD, Raman, H_2-TPR, NH_3-TPD pour étudier les sites d'oxygène vides, l'acidité et les propriétés oxydo-réductrices. Les résultats ont montré que la modification par les métaux de transition a considérablement augmenté les sites acides du palladium, et les catalyseurs PdMo modifiés présentaient un plus grand nombre de sites acides; les catalyseurs PdMo modifiés par le molybdène ont montré de meilleures propriétés oxydo-réductrices, tandis que les catalyseurs PdCr et PdW ont montré une légère baisse de l'activité oxydo-réductrice. Les résultats de la réaction d'oxydation du méthane ont montré que le catalyseur PdMo avec des sites acides modérés présentait la meilleure activité d'oxydation du méthane, sa température T90 diminuant d'environ 150 °C par rapport au catalyseur palladiéen, et présentait une réactivité plus stable. Cependant, les catalyseurs PdCr et PdW avec un nombre plus élevé ou plus faible de sites acides ont montré une activité d'oxydation du méthane plus faible, ce qui indique que le nombre de sites acides et les propriétés oxydo-réductrices du catalyseur déterminent conjointement son activité d'oxydation du méthane. Cette conclusion fournira des idées pour la conception de catalyseurs efficaces et hautement performants pour l'oxydation complète du méthane à basse température.

关键词

Méthane; Catalyseur au palladium; Métaux de transition; Sites acides; Propriétés oxydo-réductrices

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