【Ziel】Die Direktluftabscheidung (Direct Air Capture, DAC) basierend auf festen Aminadsorbentien ist eine flexibel einsetzbare negative Kohlenstofftechnologie und von großer Bedeutung für die Erreichung der "Doppel-Kohlenstoff"-Ziele unseres Landes. Diese Arbeit zielt darauf ab, den mikroskopischen Reaktionsmechanismus zwischen Aminmolekülen und Kohlendioxid zu erforschen und die Wirkung verschiedener Einflussfaktoren auf den CO₂-Adsorptionsprozess zu klären. 【Methode】Durch Quantenmechaniksimulationen wurde der mikroskopische Reaktionsmechanismus zwischen Aminmolekülen und CO₂ untersucht und der Reaktionsweg bestimmt; es wurden die Verteilungen der Adsorptionsenergien der aktiven Zentren verschiedener Aminmodifikatoren mit CO₂ berechnet, die Energieschwankungen der CO₂-Adsorptionsreaktion quantitativ charakterisiert und der synergistische Regelungsmechanismus zwischen den elektronischen Eigenschaften von funktionellen Gruppen und dem räumlichen Behinderungseinfluss auf die CO₂-Adsorption tiefgreifend analysiert; das konkurrierende Adsorptionsverhalten von CO₂ mit N₂ und H_2O wurde untersucht und der Einfluss verschiedener Faktoren auf die Adsorptionsselektivität analysiert. 【Ergebnisse】Die Reaktion der Aminmoleküle mit CO₂ folgt einem amphoteren Ionmechanismus, bei dem das Amin zuerst mit CO₂ reagiert, um ein amphoteres ionisches Zwischenprodukt mit positiver und negativer Ladung zu bilden, das dann durch Deprotonierung zu Carboxyl oder anderen Produkten wird; ohne Aminmoleküle oder andere Hilfsbedingungen ist die Reaktionsbarriere von Monoethanolamin (MEA) mit CO₂ hoch und erreicht 147,18 kJ/mol, mit zusätzlicher MEA-Unterstützung beim Protonentransfer sinkt die Barriere auf 21,86 kJ/mol, mit Wasserunterstützung sinkt die Barriere auf 54,50 kJ/mol; die lineare Struktur mildert den räumlichen Behinderungseinfluss und erhöht dadurch die chemischen Adsorptionsstellen, wodurch eine herausragende Leistung bei der Verbesserung der Reaktion mit CO₂ erzielt wird; obwohl an der Schnittstelle zwischen MEA und CO₂ keine chemische Bindung entsteht, bestehen dennoch starke van-der-Waals-Wechselwirkungen zwischen beiden. 【Fazit】Die Forschungsergebnisse können eine theoretische Grundlage für die aminmodifizierte Anpassung von DAC-Adsorbentien und die Verbesserung ihrer Adsorptionsleistung bieten.

Direktluftabscheidung;aminmodifiziertes Harz;Adsorption;Quantenmechanische Simulation