Methan, als einer der Hauptschadstoffe in der Atmosphäre, stellt aufgrund seiner stabilen tetraedrischen Molekülstruktur eine enorme Herausforderung für die katalytische Oxidation unter moderaten Bedingungen dar. Das Ziel dieser Studie ist es, die katalytische Oxidationsleistung von Methan zu verbessern, indem saure Stellen in Palladiumkatalysatoren durch Modifikation mit Übergangsmetallen (Cr, Mo, W) eingeführt werden. Die Katalysatoren wurden unter Verwendung verschiedener Charakterisierungsmethoden wie XRD, Raman, H_2-TPR, NH_3-TPD gründlich charakterisiert, um leere Sauerstoffstellen, Saureigenschaften und Redoxeigenschaften zu untersuchen. Die Ergebnisse zeigten, dass die Modifikation mit Übergangsmetallen die sauren Stellen des Palladiums signifikant erhöhte, und die modifizierten PdMo-Katalysatoren eine größere Anzahl saurer Stellen aufwiesen; die mit Molybdän modifizierten PdMo-Katalysatoren zeigten bessere Redoxeigenschaften, während die PdCr- und PdW-Katalysatoren eine leichte Abnahme der Redoxaktivität aufwiesen. Die Ergebnisse der Methanoxidationsreaktion zeigten, dass der PdMo-Katalysator mit mäßigen sauren Stellen die beste Methanoxidationsaktivität aufwies, seine T90-Temperatur gegenüber dem Palladiumkatalysator um etwa 150°C sank und eine stabilere Reaktion zeigte. Die PdCr- und PdW-Katalysatoren mit weniger oder mehr sauren Stellen zeigten jedoch eine geringere Aktivität bei der Methanoxidation, was darauf hinweist, dass sowohl die Anzahl der sauren Stellen als auch die Redoxeigenschaften des Katalysators gemeinsam seine Aktivität bei der Methanoxidation bestimmen. Diese Erkenntnis liefert Anregungen für das Design effizienter und hochwirksamer Katalysatoren für die vollständige Oxidation von Methan bei niedrigen Temperaturen.

Methan; Palladiumkatalysator; Übergangsmetalle; saure Stellen; Redoxeigenschaften